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學思樓即舊稱二字頭教室，復校之初為行政人員辦公室兼男教師單身宿舍「莒苑」所在地。莒苑為一樓平房、四合院式設計，中央庭院可蒔花種草。為政大在台復校第一批建築物。

1973年因學生人數成長快速，教室不敷使用，且為使住宿與學習環境應分離，故拆除莒苑，興建為4樓建築，由萬戶建築事務所設計，和成工程有限公司營造。

1976年整建竣工，先後為訓導處等行政單位辦公室和普通教室，其後為提倡軍訓教育，將軍訓設備、器材集中於此，成為軍訓課專用教室。

歷30年歲月，校方編列預算重新整修。2005年1月整修完成，據《論語．為政》「學而不思則罔，思而不學則殆」之意，命名為學思樓。整修後之學思樓，除上課教室外，4樓供教育學院教師研習中心辦公之用。

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