大智樓1970年3月正式落成啟用，與大仁、大勇樓落成時間相近，建築型式相仿，以三達德命名。
大智樓啟用初期為文學館，1樓為普通教室，2樓為各系所辦公室，3樓為語文、視聽等特種教室，4樓為圖書館和禮堂。1976年8月，因文理學院遷入天放樓，所遺空間悉改為普通小教室。其後，傳播學院進駐大智樓，三系辦公室、系學會與部分教授研究室，均置身其間。
因建築本體老舊，2003年校方決議重新整修。2004年7月完工，計花費1,340萬元。整修後的大智樓交由理學院運用，部分教室空間供全校師生使用。1樓為普通教室，2-3樓為心理系、應數系、資科系、教授研究室，部分為教室，4樓為心理系實驗室。
