大智樓1970年3月正式落成啟用,與大仁、大勇樓落成時間相近,建築型式相仿,以三達德命名。
大智樓啟用初期為文學館,1樓為普通教室,2樓為各系所辦公室,3樓為語文、視聽等特種教室,4樓為圖書館和禮堂。1976年8月,因文理學院遷入天放樓,所遺空間悉改為普通小教室。其後,傳播學院進駐大智樓,三系辦公室、系學會與部分教授研究室,均置身其間。
因建築本體老舊,2003年校方決議重新整修。2004年7月完工,計花費1,340萬元。整修後的大智樓交由理學院運用,部分教室空間供全校師生使用。1樓為普通教室,2-3樓為心理系、應數系、資科系、教授研究室,部分為教室,4樓為心理系實驗室。